图1 利用太赫兹发射光谱揭示低维钙钛矿中垂直方向丹倍电流与相间传输电流示意图
近日,中国科学院上海光学精密机械研究所超强激光科学与技术全国重点实验室研究团队联合国科大杭州高等研究院、复旦大学研究团队,利用太赫兹光谱技术实现了低维钙钛矿材料中垂直方向超快电流传输过程的原位观测。相关研究成果以“Observation of the Transient Vertical Currents in Quasi-2D Perovskites”为题发表于ACS Energy Letters上。
准二维钙钛矿结合了三维钙钛矿的高光电转换效率和二维疏水有机层的稳定性优势,被视为下一代光伏器件的理想候选者之一。然而不同维度相(n相)界面处电荷传输过程,如光生载流子在无机层间的垂直迁移及其跨维度转移,由于缺乏有效的原位、实时且方向敏感的探测手段,严重制约了材料设计与器件优化。
基于此,研究团队融合了光泵浦太赫兹探测技术与太赫兹发射光谱技术, 利用垂直方向亚皮秒瞬态光电流作为辐射源产生太赫兹波的物理原理,即
,成功实现了对BA2MAn-1PbnIn+1 准二维钙钛矿薄膜中垂直方向瞬态电流的原位、超快探测。本研究通过选择性激发特定n相的低维钙钛矿,清晰区分并量化了垂直方向上源于载流子浓度梯度的光生丹倍电流与界面电荷转移的相间传输电流,揭示了二者的竞争关系。同时,利用太赫兹光谱研究发现,薄膜中垂直方向的[PbI6]4-无机传输通道与相对有序的晶体取向,是使其载流子迁移率较无序样品提升2倍的直接原因,揭示了结晶质量与垂直光电流传输效率的直接联系。该成果为高效、稳定的新型钙钛矿光电器件中相分布与界面传输通道的设计与调控提供了物理依据和太赫兹原位表征工具。
审核编辑 黄宇
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