哈尔滨工业大学：研究基于一维光子晶体增强金刚石NV色心系综传感器的灵敏度

金刚石中的氮空位(NV)色心是一种很有前途的室温固态量子系统，然而其灵敏度受限于较低的荧光收集效率，以及NV色心周围杂质电子自旋干涉效应对其相干时间的限制。本研究创新性地在金刚石表面制备了一维光子晶体，显著提高了NV色心的荧光强度，使NV系综的灵敏度提高了2.92倍。此外，光子晶体反射的激光激发了NV色心周围的杂质电子，改善了NV色心周围的电场环境，使退相移时间呈指数级延长（从209ns延长至841ns），为NV色心系综传感器开辟了新途径。 近期，哈尔滨工业大学的红外薄膜与晶体研究团队取得了重要突破。该团队通过在金刚石 NV 色心系综样品的表面制备一维光子晶体，不仅大幅提升了 NV 色心的荧光收集效率，更显著改善了其量子特性 —— 将 NV 色心的相干时间 T?* 延长至原来的 4 倍（达到 840 ns），同时使灵敏度提升 1.92 倍。这一系列成果为高灵敏度金刚石量子磁力计的研发筑牢了材料层面的基础，也为该领域的技术突破提供了关键支撑。

本文亮点

1.通过在金刚石NV色心系综样品表面沉积TiO2/SiO2交替介质膜形成的一维光子晶体，极大地提升了NV色心的荧光收集效率；

2.一维光子晶体较宽的光子带隙使得泵浦激光二次激发了NV色心周围的杂质N原子到共有化状态，改善了NV色心周围的局部电场环境；

3.制备一维光子晶体后，金刚石NV色心ODMR光谱的半高宽减半，相干时间T2*从209 ns延长至841 ns。

图文解析

本研究先采用时域有限差分（FDTD）法，模拟不同周期的 TiO?/SiO?交替介质膜结构对金刚石 NV - 色心零声子线（637 nm）附近反射率产生的影响，结果如图 1（a）所示，其中光子带隙的中心波长为 637 nm（即样品 1）。研究发现，当 TiO?/SiO?交替介质膜的周期达到 6 个时，反射率已接近 100%，形成了较为理想的光子带隙。

为了进一步增强 NV?的 ZPL 及其声子边带的荧光，同时抑制 NV?的荧光以降低荧光噪声，本研究将光子带隙的中心波长从 637 nm 红移至 697 nm（即样品 2），相关情况如图 1（b）所示。

图1 光子带隙中心波长为 (a) 637 nm和(b)697 nm的不同周期TiO2/SiO2介电薄膜的金刚石透射率模拟曲线

如图2(a)所示，为在金刚石表面制备一维光子晶体后的SEM图；图2(b)为样品1和2表面制备一维光子晶体前后的透过率曲线图；图2(c)为TiO2的XRD表征，衍射峰表明制备的TiO2为锐钛矿相；图2(d)为为SiO2的XRD表征，衍射波包表明制备的SiO2为非晶。

图2 (a)TiO2/SiO2交替介电薄膜的纵截面SEM表征；(b)金刚石样品1和2表面制备一维光子晶体前后的透过率曲线图；(c)金刚石表面TiO2介电膜的XRD衍射图；(d)金刚石表面SiO2介电膜的XRD衍射图

图3 (a)、(b)分别为金刚石样品1和样品2表面制备一维光子晶体前后的PL光谱图，由于金刚石NV色心的荧光主要集中在NV-的声子边带700 nm处，所以光子带隙中心波长为697 nm时，荧光增强效果更明显。为了进一步研究由TiO2和SiO2组成的一维光子晶体对金刚石NV色心荧光强度的影响，通过扫描样品2中NV0中心的ZPL和声子边带(573-578 nm)以及NV?中心的ZPL和声子边带(636-640 nm)进行PL积分映射。如图3(c)所示，NV0色心的荧光强度在处理后显示出较小的变化。然而，图3(d)表明处理后NV?色心的荧光强度明显增强。

图3 (a)光子带隙中心波长为637nm时，处理前后NV色心荧光的增强对比图；(b)光子带隙中心波长为697nm时，处理前后NV色心荧光的增强对比图；(c)光子带隙中心波长为697nm时,NV0ZPL的荧光Mapping对比图；(d)光子带隙中心波长为697 nm时，NV-ZPL的荧光Mapping对比图

使用ODMR系统测量样品2中NV色心制备一维光子晶体前后的量子相干特性。如图4(a)所示，拟合洛伦兹线的ODMR谱显示，处理后线的半峰全宽 (FWHM)从30.6 MHz降低到16.4 MHz，几乎减半。图6(b)表明，使用Ramsey 序列测量的退相干时间，从209 ns增加到841 ns。

图4 (a)处理前后NV的ODMR光谱图（用洛伦兹函数进行了拟合；(b)处理前后NV的不均匀自旋弛豫时间

如图5所示，本研究认为光子晶体反射的激光激发了NV周围的杂质电子，改善了NV色心周围的电场环境，降低了杂质电子与NV色心电子自旋耦合，从而导致相干时间的延长。

图5 金刚石中NV-色心附近杂质N原子的激发过程示意图，插图表示NV-能级的变化，黑线表示没有光子晶体的能级，红线表示有光子晶体的能级

总结与展望

金刚石中的 NV 色心凭借卓越的光学特性与自旋性能，在量子传感、量子信息处理以及生物成像等领域展现出巨大应用潜力。不过，由于金刚石自身具有高折射率，容易产生全内反射效应，再加上 NV 色心的光子发射概率较低，导致其荧光收集效率一直受到限制。 为解决这一问题，本研究采用交替沉积高折射率材料（TiO?）与低折射率材料（SiO?）的方式，精心设计出一种结构。该结构的光子带隙能够与 NV 色心零声子线的声子边带（697 nm）实现精准匹配，从而有效增强了 NV?色心的荧光收集效率。 这项研究成果为提升金刚石 NV 色心的荧光强度提供了一条高效且灵活的技术途径。展望未来，通过在材料选择、结构设计以及器件制备等方面进行协同创新，有望突破当前量子器件存在的性能瓶颈，进一步推动金刚石 NV 色心在量子技术、生物医学等诸多领域的实际应用落地。

来源：红外薄膜与晶体