?中科大陈维Nano Letters：亲铝界面层实现无枝晶、高面容量的铝负极

【研究背景】

铝金属作为地壳中含量最丰富的金属元素，具有低成本、高比容量以及高安全性的优势，可充电铝金属电池（RABs）被认为是最有前途的下一代电池候选者之一。然而，由于在RABs中负极侧较低的实际循环容量，金属铝负极在沉积/溶解过程中存在的枝晶问题被严重低估。近日，中国科学技术大学陈维教授课题组提出了一种构建超薄亲铝界面层（AIL）的策略，以调节铝金属沉积的成核和生长行为，从而在高面容量（50 mAh cm-2）下实现高度可逆和无枝晶的铝金属沉积/溶解。基于AIL负极与石墨正极所构建的”无负极”铝离子电池可稳定循环1000圈以上。其成果以题为“Reversible， Dendrite-Free， High-Capacity Aluminum Metal Anode Enabled by Aluminophilic Interface Layer”在国际期刊Nano Letters上发表。本文共同第一作者为中国科学技术大学硕士研究生孟亚寒、博士研究生王明明以及博士后李科，通讯作者为陈维教授，通讯单位为中国科学技术大学。

【工作亮点】

（1）提出构建超薄亲铝界面层（AIL）来调控铝金属的成核与生长行为，从而实现在超高面容量下可逆、无枝晶的铝沉积/溶解过程，本工作以在钛箔上引入亲铝的Pt为例（Pt-AIL@Ti）。

（2）在50 mAh cm-2的高面容量下，构建的AIL基底依然能够实现可逆的铝沉积/溶解，这比之前的研究高了1-2个数量级。

（3）在10 mAh cm-2的高面容量下，铝金属在AIL基底上可以稳定地发生沉积/溶解过程超过2000 h以上，平均库伦效率高达99.9%。

（4）通过DFT、SEM、非原位XRD以及TEM对AIL的作用机理进行探究，证实了亲铝的Pt为铝的沉积提供了均匀的成核位点，促进了铝在沉积过程的均匀成核以及生长，减少了非活性铝的生成，这是实现高面容量下稳定、可逆、无枝晶的铝负极的关键。

（5）基于Pt-AIL为负极，石墨纸为负极的“无负极“全电池可以实现1000圈的稳定循环，容量保持率为80%。

图1 AIL的设计原理以及机理示意图。a， 示意图; b， 吸附能计算; c， 差分电荷密度。

图2 半对称电池的电化学性能以及相关SEM。a， 成核过电位; b， 沉积/溶解极化; c， 沉积/溶解曲线; d， 循环稳定性; e， 库伦效率; f-m， SEM图像以及对应EDS mapping。

图3 高面容量下半对称电池的电化学性能。a， 不同电流的沉积/溶解曲线; b， 循环稳定性; c， 库伦效率; d， 不同面容量下的沉积/溶解曲线; e， 性能对比。

图4 不同面容量下Al沉积在Pt-AIL@Ti上的SEM图像。a-b， 10 mAh cm-2; c-d， 20 mAh cm-2; e-f， 30 mAh cm-2; g-j， 10 mAh cm-2的横截面以及对应EDS mapping。

图5 Pt-AIL@Ti的作用机理验证。a-b， 非原位XRD; c-h， TEM以及相关EDS mapping。

审核编辑 ：李倩